Season keempat dari seri To LOVE-Ru dan juga season kedua dari arc Darkness. Menceritakan seorang pemuda bernama Yuuki Rito yang keseharian-nya dikelilingi oleh gadis-gadis cantik. Dia mulai terlibat dengan makluk-makluk dari Planet Deviluke. Salah satu-nya adalah seorang gadis bernama Lala, yakni putri tertua dari raja Deviluke yang pada ujung-ujungnya jatuh cinta kepada Rito. Waktu pun berlalu, salah satu dari adik Lala bernama Momo ingin mewujudkan rencana Harem untuk Rito. Rencana itu bertujuan untuk membuat semua gadis disekitar Rito jatuh hati kepada-nya. Momo melakukan hal tersebut kar’na ingin Rito dan semua gadis disekeliling-nya bahagia. Sementara itu ada seorang pembunuh legendaris bernama Konjiki no Yami yang tugas-nya adalah untuk membunuh Yuuki Rito. Kemudian datang lagi seseorang yang memiliki kemampuan yang serupa dengan-nya, bernama Kurosaki Mea yang ditugaskan untuk membawa pulang Konjiki no Yami.