Cerita lanjutan dari To-Love-Ru, semua katakter utama dalam cerita sebelumnya juga akan ditampilkan termasuk beberapa karakter tambahan. Saudara kembar alien Deviluke yaitu Nana & Momo pindah ke sekolah yang sama dengan Rito sampai akhirnya bertemu dengan gadis bernama Mea yang selalu ceria. Momo yang menaruh perhatian kepada Rito berambisi membuat harem dan menjadikan Rito sebagai Raja Harem. Momo pun berhadapan dengan para gadis di sekolah termasuk Golden Darkness atau Konjiki no Yami. Tapi ambisi ini terganggu oleh para siswa yang tiba-tiba dikendalikan seseorang dan memiliki kekuatan yang tidak normal. Alur cerita baru pun muncul mengenai orang misterius yang memegang kendali dari siswa demi menguji keterampilan pembunuhan Yami.